Subarktis

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7524 (2023) Diesen Artikel zitieren

229 Zugriffe

Details zu den Metriken

Wir haben die räumlich-zeitlichen Schwankungen der 134Cs-, 137Cs- und 228Ra-Konzentrationen an der Meeresoberfläche vor dem südöstlichen Hokkaido, Japan (Off-Doto-Region) von 2018 bis 2022 mithilfe von γ-Spektrometrie bei niedrigem Hintergrund untersucht. Die 134Cs-Konzentrationen in der Off-Doto-Region, zerfallskorrigiert auf das Datum des Unfalls im Kernkraftwerk Fukushima Dai-ichi (FDNPP), zeigten jedes Jahr große seitliche Schwankungen (z. B. 0,7–1,1 mBq/L im Jahr 2020). Durch die Untersuchung der 228Ra-Konzentrationen und des Salzgehalts wurde diese Variation anhand der aktuellen Mischungsmuster erklärt. Darüber hinaus stiegen die 134Cs-Konzentrationen in den vom Oyashio-Strom (OYC) stark betroffenen Gewässern von 2018 bis 2020 allmählich an und gingen anschließend im Jahr 2022 zurück. Dies impliziert, dass die am stärksten mit 134Cs kontaminierte Wassermasse zurück zur Seite der japanischen Inseln transportiert wurde 10 Jahre nach dem FDNPP-Unfall zusammen mit Strömungen gegen den Uhrzeigersinn (z. B. OYC) im nördlichen Nordpazifik. Die 134Cs-Konzentrationen in den von OYC betroffenen Gewässern in der Off-Doto-Region waren im Jahr 2020 etwa 1/6 Mal so hoch wie im 134Cs-angereicherten Kern der Gewässer vor der Westküste Amerikas im Jahr 2015, was auf eine Verdünnung durch räumliche Verteilung währenddessen zurückzuführen ist subarktische Strömungszirkulation. Insgesamt haben wir die ozeanischen subarktischen Strömungssysteme im nordwestlichen Nordpazifik aufgeklärt, einschließlich der Zeitspannen der Wasserzirkulation.

Der Unfall im Kernkraftwerk Fukushima Dai-ichi (FDNPP) am 11. März 2011 führte zur Freisetzung großer Mengen Radiocäsium (134Cs und 137Cs) in den nordwestlichen Nordpazifik, insbesondere rund um Ostjapan1. Während der 137C-Gehalt (Halbwertszeit: 30,2 Jahre) in den in dieser Studie untersuchten Meerwasserproben durch einen Rest des globalen Niederschlags atmosphärischer Atomtestexplosionen (insbesondere von Mitte der 1950er bis Anfang der 1960er Jahre) beeinflusst wird, wird davon ausgegangen, dass es sich um nachgewiesene 134Cs handelt aufgrund seiner kürzeren Halbwertszeit (2,06 Jahre) vollständig auf den FDNPP-Unfall zurückzuführen sein. Da der Zeitpunkt der Einführung von 134Cs (März 2011) in das Meerwasser, Gebiete mit direkter Einleitung ins Meerwasser (in der Nähe des FDNPP) und das radioaktive Ablagerungsverhalten von 134Cs (nordwestlicher Nordpazifik) bekannt sind2,3, ist dieses Radionuklid bekannt erwies sich als starker chemischer Indikator für die Wasserzirkulation; Die Zirkulation kann so lange verfolgt werden, bis das Radionuklid aufgrund seines radioaktiven Zerfalls und seiner Ausbreitung nicht mehr nachweisbar ist. Im subtropischen Gebiet wurden ab 2013 durch den im Uhrzeigersinn verlaufenden Kuroshio-Warmstrom (KWC) geringe Mengen an 134C zurück zur Seite der japanischen Inseln getragen (über das Japanische Meer zum Ochotskischen Meer)4,5. Im Gegensatz dazu wurde 134Cs bis 2018 auch im subarktischen Bereich über die westliche amerikanische Küste in die westliche Beringsee transportiert6,7,8,9. Darüber hinaus haben unsere früheren Radionuklidstudien vor dem südöstlichen Hokkaido, Japan (im Folgenden als Off-Doto bezeichnet) in den Jahren 2018 und 2019 durchgeführt, dass 134Cs durch den Oyashio-Strom (OYC) über den Ost-Kamtschatka-Strom (EKC) in die Off-Doto-Region transportiert wurde ), mit Beiträgen anderer Strömungen rund um Hokkaido10.

Darüber hinaus wurden die lateralen Verteilungen der Konzentrationen von 228Ra – einem natürlichen und löslichen Radionuklid mit einer Halbwertszeit von 5,75 Jahren und einem herkömmlichen Tracer zur Untersuchung von Wasserströmungen11,12 – verwendet, um die Transportmuster von Radiocäsium in den umliegenden Meeren zu untersuchen Japan13.

In dieser Studie verwendeten wir eine spezielle γ-Spektrometrie mit niedrigem Hintergrund, um zeitliche und laterale Schwankungen der niedrigen 134Cs-, 137Cs-, 226Ra- und 228Ra-Konzentrationen in den Oberflächengewässern in und um die Off-Doto-Region im Zeitraum 2020–2022 genau zu untersuchen. Die 226Ra-Konzentrationen in den Wasserproben, die für das Verständnis vertikaler Zirkulationen nützlich sind, werden an anderer Stelle vorgestellt. Indem wir uns auf die 134Cs-Konzentrationen konzentrierten, diskutierten wir darüber hinaus die ozeanischen subarktischen Strömungssysteme im nordwestlichen Nordpazifik, einschließlich der Zeitskala, nach dem FDNPP-Unfall. Diese Studie kann daher eine Grundlage für die Vorhersage der Transportmuster löslicher Schadstoffe in den Gewässern liefern.

Die wichtigsten Meeresströmungssysteme in und um die Off-Doto-Region sind in Abb. 1a,b14,15,16 dargestellt. Der subarktische EKC erstreckt sich entlang der Kurilen und erreicht als OYC die Off-Doto-Region. Ein Zweig des OYC mündet teilweise in das Ochotskische Meer und kehrt nach einer Zirkulation gegen den Uhrzeigersinn als südlicher Strom entlang der Insel Sachalin als Ost-Sachalin-Strom (ESC) zurück. Der Tsushima Warm Current (TWC), der hauptsächlich aus dem KWC besteht, fließt vom Japanischen Meer in das Ochotskische Meer und zirkuliert als Soya Warm Current (SWC) entlang der Nordostküste von Hokkaido.

(a) Meerwasserprobenahmestellen rund um die Inseln Honshu und (b) Hokkaido in Japan, zusammen mit den wichtigsten Strömungssystemen14,15,16. 228Ra-Konzentrationen vs. Salzgehalt in den Quellströmen zur Off-Doto-Region in (c) den angrenzenden Meeresgebieten und (d) der Off-Doto-Region, mit den Datengebieten in den Quellströmen und (e) zeitliche Variation in 228Ra-Konzentrationen an der Meeresoberfläche in der Off-Doto-Region im Zeitraum 2018–2022. Die Daten zu den SWC-, ESC/OSW-, OYC- und Off-Doto-Gewässern im Jahr 2018 stammen teilweise aus früheren Berichten10.

Die Meeresoberfläche in der Off-Doto-Region besteht überwiegend aus einer Mischung aus SWC, ESC und Ochotskischem Meeresoberflächenwasser (OSW) aus dem südwestlichen Ochotskischen Meer und dem westlich gelegenen OYC. Im Süden der Off-Doto-Region kommt es dagegen gelegentlich zu Einbrüchen eines warmen Kernrings, der sich vom subtropischen KWC trennt.

Die Ergebnisse der γ-Spektrometrie sind in Tabelle S1 aufgeführt. Um das Mischungsmuster der gleichzeitig existierenden Strömungen aufzuklären, wurden die 228Ra-Konzentrationen an den Meeresoberflächen neben und in der Off-Doto-Region gegen den Salzgehalt aufgetragen, wie in Abb. 1c bzw. d dargestellt. Der Salzgehalt an der Oberfläche des subtropischen SWC und KWC ist deutlich höher als der des subarktischen ESC/OSW und OYC (33,4–34,5 bzw. 32,4–33,4)10,17. Bemerkenswert ist, dass die 228Ra-Konzentrationen im SWC die höchsten unter den Strömungen in diesem Untersuchungsgebiet sind. Dies liegt daran, dass 228Ra vom TWC aus dem Japanischen Meer transportiert wird, das umfangreiche Versorgung aus dem flachen Schelf im westlichen Ostchinesischen Meer erhält12. Die wichtigsten Quellströme zur Meeresoberfläche in der Off-Doto-Region sind der SWC mit hohem Salzgehalt und dem höchsten 228Ra, der ESC/OSW mit dem niedrigsten Salzgehalt und der EKC–OYC8,18 mit dem niedrigsten Salzgehalt von 228Ra (Abb. 1c).

Die Oberflächengewässer in der Off-Doto-Region wurden in stark von SWC, ESC/OSW–SWC und OYC–ESC/OSW–SWC betroffene Meerwasser (im Folgenden: S-, E/O–S- und OYC–ESC/OSW–SWC-Meeresgewässer) klassifiziert OY–E/O–S-Gewässer), wie in Abb. 1d zu sehen ist, wobei die unklaren Vorräte an 228Ra nach Durchquerung der Sojastraße vernachlässigt werden. Insbesondere der hohe Salzgehalt und die niedrigen 228Ra-Konzentrationen der Gewässer in der südlichen Off-Doto-Region (< 42° N) im Jahr 2020 deuteten auf den Beitrag des KWC hin, der unter den untersuchten Strömungen den höchsten Salzgehalt aufwies. Die Gewässer gelten daher als stark von OYC und KWC (OY–KW-Gewässer) betroffen. Aufgrund des Fehlens von 228Ra-Daten wurden Proben, die im Jahr 201910 in der Off-Doto-Region gesammelt wurden, und eine Probe im Jahr 2021 vorläufig als S- (Salzgehalt: > 33,4), E/O–S- oder OY–E/O klassifiziert –S- (Salzgehalt: 33,4–34,3) und OY–KW-Wasser (Salzgehalt: ~ 34,5), basierend auf ihrem Salzgehalt und den Probenahmegebieten. Die Anteile der aktuellen Quellen und die Mischungsmuster an der Meeresoberfläche in der Off-Doto-Region zeigten im Zeitraum 2018–2022 jährliche Schwankungen (z. B. der große Beitrag der Südgewässer im Oktober 2020 und 2021) (Abb. 1e). . Der Küstenbereich in der Off-Doto-Region wird vorwiegend von den S- und E/O–S-Gewässern des südwestlichen Ochotskischen Meeres eingenommen, während die Meeresoberfläche im Offshore-Bereich häufig aus den OY–E/O–Gewässern besteht. S-Gewässer. Darüber hinaus wies das aktuelle System in der Off-Doto-Region saisonale Schwankungen auf – zum Beispiel hatten die E/O-S-Gewässer im Januar einen niedrigeren Salzgehalt und höhere 228Ra-Konzentrationen (Abb. 1d). Der Anteil des ESC/OSW mit niedrigem Salzgehalt ist im Januar höher16, obwohl 228Ra aus den Küsten- und Seesedimenten und/oder einer saisonalen Änderung im Mischungsverhältnis von ESC und OSW stammen könnte.

Die jährlichen Schwankungen der 134Cs- und 137Cs-Konzentrationen in und um die Off-Doto-Region sind in Abb. 2 dargestellt, zusammen mit der aktuellen Definition für jede Probe basierend auf den 228Ra-Konzentrationen und dem Salzgehalt (Abb. 1c, d).

Zeitliche Schwankungen im Zeitraum 2018–2022: 137Cs-Konzentrationen in den Meeresgebieten (a) neben und (b) in der Off-Doto-Region, zerfallskorrigiert zum Probenahmedatum, wobei die Zerfallskurven auf der Grundlage der effektiven Halbwertszeit (13.7.) berechnet wurden Jahre)19 und unter Berücksichtigung von 0,9 mBq/L für den EKC bzw. 1,4 mBq/L für den SWC im März 201110; 134Cs-Konzentrationen in den Meeresgebieten (c) angrenzend an und (d) in der Off-Doto-Region, zerfallskorrigiert zum Probenahmedatum; und 134Cs-Konzentrationen (e) neben und (f) in der Off-Doto-Region, zerfallskorrigiert auf das Datum des FDNPP-Unfalls. Die Daten der ICW-, EKC- und Off-Doto-Gewässer in den Jahren 2018 und 2019 stammen aus früheren Berichten8,10,21.

Die Konzentrationen der vom globalen Fallout stammenden 137Cs, zerfallskorrigiert zum Probenahmedatum, sind im subarktischen ESC/OSW deutlich niedriger als im subtropischen SWC und KWC (Abb. 2a); Die Konzentrationen im SWC, ESC und EKC unmittelbar vor dem FDNPP-Unfall wurden auf 1,4, 1,0 bzw. 0,9 mBq/L geschätzt10. Der Unterschied in den 137C-Konzentrationen im Ochotskischen Meer behielt überwiegend die ursprünglichen Merkmale des SWC und des ESC/OSW bei (Konzentrationsniveaus des globalen Fallout-abgeleiteten 137Cs, berechnet unter Verwendung einer effektiven Halbwertszeit von 13,7 Jahren19), mit Hinzufügung des FDNPP -abgeleitete 137Cs im Zeitraum 2018–2022. Trotz der subarktischen Strömung waren die 137C-Konzentrationen im EKC in und um die Kamtschatka-Straße jedoch höher als die in den anderen Strömungen8,9, was auf einen größeren Beitrag der von FDNPP abgeleiteten 137Cs zurückzuführen ist.

Die 137Cs-Konzentrationen an der Oberfläche in der Off-Doto-Region zeigten jedes Jahr seitliche Schwankungen; Die Konzentrationsniveaus waren für jeden aktuellen Typ unterschiedlich und spiegelten die Kombination von globalen Fallout- und FDNPP-abgeleiteten 137Cs wider (Abb. 2b). Darüber hinaus waren die 137Cs-Konzentrationen im Oktober 2020 am höchsten (1,4–1,7 mBq/L), gingen anschließend jedoch zurück, wie aus den Konzentrationen der Proben im Oktober 2021 hervorgeht. Die 137Cs-Konzentrationen in der Off-Doto-Region im Oktober 2021 und Januar 2022 waren niedriger als die im Oktober 2020 und Januar 2021.

Im Gegensatz dazu sanken aufgrund der kurzen Halbwertszeit von 134Cs die 134Cs-Konzentrationen, zerfallskorrigiert auf das Probenahmedatum, in den Proben aus den aktuellen Quellgebieten außerhalb von Doto von ~ 0,1 auf ~ 0,01 mBq/L und von ~ 0,06 mBq/L in den Proben aus der Off-Doto-Region während dieses Zeitraums auf ~ 0,01 mBq/L (Abb. 2c, d).

Um den Vergleich der Konzentrationen von aus FDNPP stammendem Radiocäsium zu vereinfachen, haben wir uns auf die 134Cs-Konzentrationen konzentriert und den Effekt des radioaktiven Zerfalls eliminiert, indem wir die Konzentrationen auf der Grundlage der physikalischen Halbwertszeit (2,06 Jahre) bis zum Datum des FDNPP-Unfalls zerfallskorrigiert haben ) (Abb. 2e,f). In den Oberflächenmeergewässern des westlichen Beringmeeres und des EKC-Gebiets zeigten die 134Cs-Konzentrationen (zerfallskorrigiert auf das Unfalldatum) zwischen 2018 und 2020 eine kleine Variation (1–2 mBq/L), nach einem anfänglichen Anstieg zwischen 2013 und 2017 ( 0,5–1 mBq/L)8,9 (Abb. 2e). Die 134Cs-Konzentrationen im EKC zeigten die höchsten Werte unter den Quellgewässern in der Off-Doto-Region. Dies deutet darauf hin, dass 134Cs insbesondere ab 2017 aus dem westlichen Beringmeer transportiert wurde.

Die 134Cs-Konzentrationen im subtropischen SWC zeigten zwischen 2018 und 2021 eine kleine Schwankung, die zwischen 0,5 und 0,8 mBq/L lag. Darüber hinaus waren die Werte etwas niedriger als im KWC im Pazifischen Ozean an der Seite der japanischen Inseln. Dies ist wahrscheinlich darauf zurückzuführen, dass das KWC durch das weniger mit 134C kontaminierte Festlandsockelwasser aus dem westlichen Ostchinesischen Meer und die subarktischen Strömungen vor der Westküste von Hokkaido im nordöstlichen Japanischen Meer verdünnt wird20.

Im Gegensatz dazu stiegen die 134Cs-Konzentrationen im ESC/OSW im südwestlichen Ochotskischen Meer, einschließlich des Intermediate Cold Water (ICW; ~ 50–300 m tief), weiter von 0,3–0,4 mBq/L im Jahr 2019 auf 0,4–0,4 mBq/L an. 0,7 mBq/L im Jahr 2021, nachdem die Konzentration bereits zwischen 2013 und 2017 zugenommen hatte21. Dies wurde auf einen Anstieg der 134Cs-Konzentrationen im EKC zurückgeführt, das in das Ochotskische Meer gelangte.

Die großen seitlichen Schwankungen der 134Cs-Konzentrationen in der Off-Doto-Region sowohl 2018 als auch 2019 wurden durch die Mischungsmuster von SWC, ESC/OSW und OYC10 erklärt. Auch die 134Cs-Konzentrationen in der Off-Doto-Region zeigten im Zeitraum 2020–2022 jedes Jahr große Schwankungen (z. B. 0,8–1,2 mBq/L im Jahr 2020) (Abb. 2f), was die Zirkulationswege und das Konzentrationsniveau in jedem Strom widerspiegelt. Darüber hinaus zeigten die 134Cs-Konzentrationen an der Oberfläche in der Off-Doto-Region große jährliche Schwankungen; Die mittleren Konzentrationen stiegen schrittweise von 0,6 mBq/L im Oktober 2018 auf 0,7 mBq/L im Oktober 2019 und dann auf 1,0 mBq/L im Oktober 2020. Bemerkenswerterweise waren auch die 134Cs-Konzentrationen aller aktuellen Systeme im Oktober 2020 höher ( Mittelwert; OY–KW-Wasser, 1,2 mBq/L; OY–E/O–S-Wasser, 1,1 mBq/L; S-Wasser, 0,9 mBq/L) und Januar 2021 (OY–E/O–S-Wasser , 1,1 mBq/L) als in anderen Jahren. Im Gegensatz dazu sanken die 134Cs-Konzentrationen jedoch im Oktober 2021 auf einen Mittelwert von 0,7 mBq/L. Darüber hinaus waren die 134Cs-Konzentrationen im Januar niedriger als im Oktober, was die unterschiedlichen aktuellen Muster zwischen Oktober und Januar widerspiegelte16,22,23. Allerdings sanken auch die Konzentrationen im Meerwasser von durchschnittlich 0,8 mBq/L im Januar 2021 auf 0,5 mBq/L im Januar 2022.

Die 137Cs-Konzentrationen in den an die Off-Doto-Region angrenzenden Gebieten zeigten große Schwankungen, mit besonders niedrigen Werten im ESC/OSW im südwestlichen Ochotskischen Meer, wodurch die Merkmale der vom globalen Fallout abgeleiteten Konzentrationen erhalten blieben (Abb. 2a). . Im Gegensatz dazu können die hohen 137Cs-Konzentrationen im subarktischen EKC auf die Zugabe der von FDNPP abgeleiteten 137Cs zurückgeführt werden. Die Variation in der Off-Doto-Region ist geringer, einschließlich der E/O-S-Gewässer, die stark vom ESC/OSW betroffen sind (Abb. 2b). Dies wird auf die Zugabe der von FDNPP abgeleiteten 137Cs zu den E/O-S-Gewässern über das OYC in der Off-Doto-Region zurückgeführt.

Aufgrund der saisonalen Variation der aktuellen Muster ist der Beitrag des ESC (und folglich des OSW) zur Oberfläche in der Off-Doto-Region im Januar höher als im Oktober16 (Abb. 1d). Dies erklärt die niedrigeren 137Cs-Konzentrationen im Januar 2021 und 2022 (Abb. 2b). Die hohen 137C-Konzentrationen in den OY-KW-Gewässern hingegen werden dem KWC zugeschrieben, das aus den hohen globalen Fallout-abgeleiteten 137Cs und dem Zusatz der FDNPP-abgeleiteten 137Cs besteht.

Die 134Cs-Konzentrationen des Oberflächenmeerwassers in der Off-Doto-Region im Oktober 2018–2021 sind in Abb. 3 zusammen mit den Daten der von KWC und SWC dominierten Gewässer gegen den Salzgehalt aufgetragen. Im Jahr 2020 wies das OY-KW-Gewässer in allen Strömungen und Probenahmeperioden die höchsten 134Cs-Konzentrationen sowie einen höheren Salzgehalt (und eine höhere Wassertemperatur; Tabelle S1) auf als in anderen Proben, die auf der Hokkaido-Seite entnommen wurden. Aufgrund der niedrigeren 134Cs-Konzentrationen mit geringen jährlichen Schwankungen in den von KWC und SWC dominierten Gewässern (Abb. 2e) kann angenommen werden, dass diese subtropischen Strömungen nicht zum Anstieg der 134Cs-Konzentrationen in den OY-KW-Gewässern im Jahr 2020 beigetragen haben .

134Cs-Konzentrationen, zerfallskorrigiert auf das Datum des FDNPP-Unfalls im Vergleich zum Salzgehalt an der Oberfläche in der Off-Doto-Region im Oktober 2018–2021, zusammen mit den Daten von SWC- und KWC-dominierten Gewässern hauptsächlich im Juli 2018–2021.

Bemerkenswert ist, dass die 134Cs-Konzentrationen in den OY-E/O-S-Gewässern im Oktober 2020 (und Januar 2021) deutlich höher waren als in anderen Zeiträumen (Abb. 2f und 3). Aus dem höheren Salzgehalt und den höheren 228Ra-Konzentrationen in den OY-E/O-S-Gewässern (Abb. 1d und 3) geht hervor, dass die OY-E/O-S-Gewässer im Jahr 2020 einen geringeren Anteil des EKC aufwiesen –OYC als in anderen Jahren. Darüber hinaus war der Salzgehalt in S-Gewässern im Jahr 2020 höher als in anderen Jahren, was auf einen geringeren Anteil des EKC-OYC mit niedrigem Salzgehalt hinweist. Anschließend gingen die 134Cs-Konzentrationen in den OY-E/O-S- und S-Gewässern im Oktober 2021 zurück. Darüber hinaus nahm der Beitrag der aus FDNPP stammenden 137Cs in den OY-E/O-S- und S-Gewässern stark ab 2020 bis 2021, was einen Rückgang der FDNPP-abgeleiteten 137Cs in den aktuellen Systemen widerspiegelt. Daher können die höchsten 134Cs- und 137Cs-Konzentrationen in den OY-KW- und OY-E/O-S-Gewässern im Jahr 2020 überwiegend auf die Vermischung des OYC zurückgeführt werden, das im Jahr 2020 die höchsten FDNPP-abgeleiteten Radiocäsiumkonzentrationen aufwies die Off-Doto-Region. Die vom FDNPP abgeleiteten Radiocäsiumkonzentrationen in der Off-Doto-Region, die im Jahr 2020 ein Maximum erreichen, deuten darauf hin, dass die subarktischen ozeanischen Strömungssysteme im nördlichen Nordpazifik eine Zeitskala von etwa 10 Jahren haben. Höhere 134Cs-Konzentrationen in den Südgewässern im Jahr 2020 deuten möglicherweise auf die Auswirkung des OYC auf das Küsten-Doto hin, obwohl der Beitrag nicht sehr groß war.

Im Jahr 2020 betrugen die 134Cs-Konzentrationen in den von OYC betroffenen Gewässern (die OY-E/O-S- und OY-KW-Gewässer) in der Off-Doto-Region (Mittelwert: 1,1 mBq/L) ~ 1/8–1 /10-mal so hoch wie in den Oberflächengewässern im Übergangsbereich an der Seite der japanischen Inseln im Jahr 201224 und etwa 1/6 mal so hoch wie in den Gewässern vor der westlichen amerikanischen Küste im Jahr 20156. Die jährliche Variation der 134Cs-Konzentrationen im westlichen Beringmeer (d. h. kein nennenswerter Konzentrationspeak im Zeitraum 2017–2020)9 und die Off-Doto-Region stimmen nicht ganz überein. Dies könnte auf die Zurückhaltung von 134C im Randgebiet des Beringmeeres und eine jährliche Änderung der Strömungspfade in den oberen EKC-Gebieten zurückgeführt werden. Darüber hinaus spiegelt die Uneinigkeit bei den 134C-Konzentrationen im ESC/OSW und ICW im südwestlichen Ochotskischen Meer und in der Off-Doto-Region (Abb. 2e) die Zeitverzögerung beim Transport von 134C nach dem Eintritt des EKC entlang der Kurilen wider (~ 2 Jahre)21,25.

Im Gegensatz zu der signifikanten Verdünnung des EKC, die durch die Strömungsvermischung verursacht wurde (maximaler Anteil der oberen EKC-Gewässer in der Off-Doto-Region: ~ 0,4)10, zeigten die 134Cs-Konzentrationen in den von OYC betroffenen Gewässern im Jahr 2020 eine kleine Veränderung (~ 1/2–1 Mal) im EKC-Bereich. Darüber hinaus waren im Jahr 2020 die Konzentrationen in den S-Gewässern (Abb. 3) etwas niedriger als die in den von OYC betroffenen Gewässern. Daher kann der geringere Rückgang der Konzentrationen in der Off-Doto-Region auf die Vermischung der mit 134Cs kontaminierten Strömungen zurückgeführt werden (d. h. Vermischung des SWC und ESC mit den Küstengewässern und des KWC mit den Offshore-Off-Doto-Gewässern). , was sich vom Fall der von der Ausbreitung dominierten Gebiete unterscheidet (z. B. die westliche amerikanische Küstenseite bis zum westlichen Beringmeer).

Die Transportmuster von 134Cs im nördlichen Nordpazifik und in der Off-Doto-Region sind in Abb. 4 schematisch dargestellt:(i) 134Cs-transportdominierter Prozess: Nach weit verbreiteter radioaktiver Ablagerung2,3 wurde ein Kern beobachtet, der stark mit 134Cs kontaminiert war die Seite der japanischen Inseln entlang des Kuroshio-Oyashio-Übergangsbereichs (8–10 mBq/L) im Jahr 201224 und vor der westlichen amerikanischen Küste (~ 6 mBq/L) im Jahr 20156.(ii) Ausbreitungsprozess: Aufgrund der seitlichen und Nach unten gerichtete Ausbreitungen sanken die 134Cs-Konzentrationen im Zeitraum 2017–2020 stark auf 1–2 mBq/L7,8,9 bevor sie das Beringmeer und darin erreichten.(iii) Retentions- und Zirkulationsprozesse: Hohe 134Cs-Konzentrationen (1–2 mBq/L) wurden in den Jahren 2017–20209 kontinuierlich im westlichen Beringmeer registriert, was auf die lange Verweilzeit von 134Cs hinweist. (iv) Aktueller Mischprozess: Im Jahr 2020 hatte das mit 134Cs stark kontaminierte OYC teilweise die Off-Doto-Region erreicht, was einen leichten Rückgang zeigte in den Konzentrationen durch Vermischung anderer subarktischer (z. B. ESC/OSW) und subtropischer Strömungen, die weniger mit 134Cs kontaminiert sind.

Ein schematisches Bild, das den Transport von 134C im nördlichen Nordpazifik, einschließlich der Zeitskala, nach dem FDNPP-Unfall 20116,7,8,9,10,24 und in der Off-Doto-Region im Jahr 2020 veranschaulicht (Einzelheiten im Text und in jeder Referenz). ).

Die in dieser Studie untersuchten räumlich-zeitlichen Verteilungen von Radiocäsium, insbesondere von 134Cs, können eine Grundlage für die Vorhersage des Transports, der Ausbreitung und der Mischungsmuster löslicher Schadstoffe im nördlichen Nordpazifik über einen bestimmten Zeitraum hinweg liefern.

Die Standorte der Meerwasserprobenahmestellen sind in Tabelle S1 aufgeführt. Wir haben zwischen September 2020 und 41 Meerwasserproben (jeweils ~ 120 L; ~ 100 L und ~ 20 L für Radiocäsium- bzw. 228Ra-Messungen) von der Meeresoberfläche (Tiefen von 0–2 m) in und um die Off-Doto-Region gesammelt Januar 2022 während der Expeditionen der Wohnmobile Hokko Maru, Wakataka Maru und Soyo Maru.

Die chemischen Verfahren zum Sammeln von Radiocäsium und 228Ra aus Meerwasserproben werden an anderer Stelle detailliert beschrieben26,27. 134Cs und 137Cs wurden quantitativ durch Copräzipitation durch Zugabe von 1,04 g CsCl und 16,0 g Ammoniumphosphomolybdat (AMP) zu ca. 80–100 l Aliquots ungefilterter Meerwasserproben getrennt. Anschließend wurde nach Einstellung des pH-Werts auf 1 durch Zugabe eines weiteren Aliquots von ca. 20 l Meerwasser ein minimal mit Radium verunreinigter Ba-Träger zugegeben und BaSO4 mit den Radiumisotopen ausgefällt. Die chemischen Ausbeuten betrugen 90–93 % für Cäsiumisotope und 92–100 % für Radiumisotope, basierend auf den Ausbeuten der AMP/Cs (mit einer durchschnittlichen Entfernungsausbeute von Radiocäsium aus Meerwasser während der AMP-Behandlung von 95 %) bzw. BaSO4-Fraktionen .

An allen AMP/Cs- und BaSO4-Proben wurde eine γ-Spektrometrie mit niedrigem Hintergrund durchgeführt. Dabei wurden Ge-Detektoren verwendet, die im Ogoya Underground Laboratory, Japan28, installiert und vollständig mit 210Pb-freiem Altblei abgeschirmt waren. Die Spektrometrie wurde über ca. 7 (Radiocäsium) bzw. ca. 3 (Radium) Zähltage durchgeführt. Die 134Cs- (605 keV) und 137Cs- (662 keV) Konzentrationen in den AMP/Cs-Fraktionen wurden unter Verwendung einer AMP/Cs-Mock-up-Probe mit bekannten Konzentrationen von 134Cs und 137Cs kalibriert. Die 226Ra-Konzentrationen (214Pb; 295 und 352 keV) wurden mithilfe einer Modellprobe kalibriert, die ungefähr die gleiche chemische Zusammensetzung wie die Wasserproben hatte, einschließlich des vom New Brunswick Laboratory, USA, herausgegebenen Uranstandards (NBL-42–1). und 228Ra (228Ac; 338 und 911 keV), basierend auf der Detektionseffizienzkurve. Die analytische Präzision, basierend auf der 1σ-Statistik, betrug etwa 15–40 % für 134Cs, 1–2 % für 137Cs, 3–8 % für 226Ra und 10–30 % für 228Ra.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Buesseler, K. et al. Von Fukushima Daiichi stammende Radionuklide im Ozean: Transport, Schicksal und Auswirkungen. Annu. Rev. Mar. Sci. 9, 173–203 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Kawamura, H., Kobayashi, T., Furuno, A., Usui, N. & Kamachi, M. Numerische Simulation der langfristigen Schwankung der radioaktiven Cäsiumkonzentration im Nordpazifik aufgrund der Fukushima-Katastrophe. J. Umgebung. Radioakt. 136, 64–75 (2014).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Aoyama, M. et al. Radiocäsium aus dem TEPCO-Fukushima-Unfall im Nordpazifik: Oberflächentransportprozesse bis 2017. J. Environ. Radioakt. 189, 93–102 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Takata, H., Kusakabe, M., Inatomi, N. & Ikenoue, T. Vorkommen von 137C aus dem Kernkraftwerk Fukushima Daiichi in Küstengewässern rund um Japan: Ergebnisse der Meeresüberwachung von Kernkraftwerken und -anlagen, 1983–2016. Umgebung. Wissenschaft. Technik. 52, 2629–2637 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Inoue, M. et al. Zirkulationswege von 134C im Meerwasser südwestlich von Japan in den Jahren 2018 und 2019. J. Environ. Radioakt. 223–224, 106382 (2020).

Artikel PubMed Google Scholar

Smith, JN et al. Jüngste Transportgeschichte von Radioaktivität im Nordostpazifik. Umgebung. Wissenschaft. Technik. 51, 10494–10502 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Huang, D., Lin, J., Du, J. & Yu, T. Der Nachweis von aus Fukushima stammendem Radiocäsium im Beringmeer und Arktischen Ozean sechs Jahre nach dem Atomunfall. Umgebung. Ziehen. 256, 113386 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Inoue, M. et al. Verteilungen von Radiocäsium- und Radiumisotopen im westlichen Beringmeer im Jahr 2018. Mar. Chem. 225, 103843 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Kumamoto, Y. et al. Aus Fukushima stammendes Radiocäsium im westlichen subarktischen Bereich des Nordpazifiks, des Beringmeeres und des Arktischen Ozeans in den Jahren 2019 und 2020. J. Environ. Radioaktivität 251–252, 106949 (2022).

Artikel Google Scholar

Inoue, M. et al. Laterale Schwankungen der 134Cs- und 228Ra-Konzentrationen in Oberflächengewässern im westlichen Nordpazifik und seinem Randmeer (2018–2019): Auswirkungen auf Beckenmaßstab und lokale Strömungszirkulationen. Prog. Ozeanogr. 195, 102587 (2021).

Artikel Google Scholar

Nozaki, Y., Kasemsupaya, V. & Tsubota, H. Die Verteilung von 228Ra und 226Ra in den Oberflächengewässern des nördlichen Nordpazifiks. Geochem. J. 24, 1–6 (1990).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Inoue, M. et al. Migrationsgebiet der Tsushima-Warmströmungszweige im Japanischen Meer: Auswirkungen des Transports von 228Ra. Fortsetzung Regal Res. 143, 167–174 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Inoue, M. Oberflächenverteilung von 228Ra im und um das Japanische Meer: Auswirkungen auf die Wassermigration und die Abgabe löslicher Schadstoffe. Grenzüberschreitende Umweltverschmutzung in Nordostasien. S. 261–278. Nova Science Publishers (2018).

Takizawa, T. Eigenschaften der Soja-Warmströmung im Ochotskischen Meer. J. Oceanogr. Soc. Jpn. 38, 281–292 (1982).

Artikel Google Scholar

Yasuda, I. Zwischenwasser im Nordpazifik: Fortschritte bei SAGE (SubArctic Gyre Experiment) und verwandten Projekten. J. Oceanogr. 60, 385–395 (2004).

Artikel Google Scholar

Oguma, S. et al. Isotopentracer für Wassermassen in der Küstenregion Ost-Hokkaidos. J. Oceanogr. 64, 525–539 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Inoue, M. et al. Räumliche Variationen der 226Ra-, 228Ra-, 137Cs- und 228Th-Aktivitäten im südwestlichen Ochotskischen Meer. J. Umgebung. Radioakt. 104, 75–80 (2012).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Inoue, M. et al. Migration der FDNPP-abgeleiteten 134Cs und 137Cs zusammen mit 226Ra- und 228Ra-Konzentrationen über den nordwestlichen Nordpazifik. J. Umgebung. Radioakt. 162–163, 33–38 (2016).

Artikel PubMed Google Scholar

Povinec, PP et al. 90Sr-, 137Cs- und 239+240Pu-Konzentrations-Oberflächenwasser-Zeitreihen im Pazifik und Indischen Ozean – WOMARS-Ergebnisse. J. Umgebung. Radioakt. 81, 63–87 (2005).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Inoue, M. et al. Konvektion von Oberflächenwasser im nordöstlichen Japanischen Meer: Auswirkungen aus vertikalen Profilen der 134Cs-Konzentrationen. Mar. Chem. 214, 103661 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Inoue, M. et al. Transportwege von Radiocäsium- und Radiumisotopen in der Zwischenschicht des südwestlichen Ochotskischen Meeres. J. Umgebung. Radioaktivität 250, 106931 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Rosa, AL, Isoda, Y., Uehara, K. & Aiki, T. Saisonale Variationen der Wassersystemverteilung und Strömungsmuster im südlichen Meeresgebiet von Hokkaido. Japan. J. Oceanogr. Rev. 63, 573–588 (2007).

Artikel Google Scholar

Kusaka, A., Azumaya, T. & Kawasaki, Y. Monatliche Variationen hydrografischer Strukturen und Wassermassenverteilung vor dem Doto-Gebiet. Japan. J. Oceanogr. 69, 295–312 (2013).

Artikel Google Scholar

Kumamoto, Y. et al. Zonale und vertikale Transporte von aus Fukushima stammendem Radiocäsium im subarktischen Wirbel des Nordpazifiks bis 2014. J. Environ. Radioakt. 247, 106864 (2022).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Matsuda, J. et al. Umwälzzirkulation, die die Zwischenschicht des Ochotskischen Meeres und des Nordpazifiks belüftet: Die Rolle der Salzgehaltsadvektion. J. Geophys. Res. 120, 1462–1489 (2015).

Artikel ADS Google Scholar

Nakano, Y., Inoue, M. & Komura, K. Eine einfache Kopräzipitationsmethode kombiniert mit γ-Spektrometrie bei geringem Hintergrund: Bestimmung von 7Be, 137Cs, 210Pb sowie Radium- und Thoriumisotopen in kleinvolumigen Küstenwasserproben. J. Oceanogr. 64, 713–717 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Inoue, M. et al. Räumliche Schwankungen der niedrigen Konzentrationen von 134Cs und 137Cs im Meerwasser im Japanischen Meer nach dem Unfall im Kernkraftwerk Fukushima Dai-ichi. Appl. Strahlen. Isot. 81, 340–343 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Hamajima, Y. & Komura, K. Hintergrundkomponenten von Ge-Detektoren im Untergrundlabor Ogoya. Appl. Strahlen. Isot. 61, 179–183 (2004).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Referenzen herunterladen

Wir danken den Forschern, dem Kapitän und der Besatzung an Bord der Wohnmobile Hokko Maru, Wakataka Maru und Soyo Maru für ihre Unterstützung bei der Probenahme. Diese Forschung wurde teilweise von der Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) KAKENHI unterstützt (Zuschuss-Nr. JP18K11615 und 21H03575). Die Karten in den Abbildungen wurden mit Ocean Data View Version erstellt. 5.5.1 (http://odv.awi.de).

Labor für geringe Radioaktivität, Universität Kanazawa, O-24, Nomi, Ishikawa, 923-1224, Japan

Mutsuo Inoue, Kaisei Mashita, Hiroaki Kameyama, Hayata Mitsunushi, Yota Hatakeyama und Seiya Nagao

Fisheries Resources Institute, 116 Katsurakoi, Kushiro, Hokkaido, 085-0805, Japan

Yukiko Taniuchi & Takuya Nakanowatari

Fisheries Resources Institute, 2-12-4, Fukuura, Kanazawa, Yokohama, 236-8648, Japan

Takami Morita

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

MI hat die Studie entworfen und die Arbeit geschrieben. KM, HK, HM und YH führten die Radiocäsium- und Radiummessungen durch. YT, TN und TM führten Meerwasserproben durch. SN betreute das Projekt.

Korrespondenz mit Mutsuo Inoue.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die Originalautor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Inoue, M., Mashita, K., Kameyama, H. et al. Subarktischer Transport von 134Cs zur Meeresoberfläche vor Nordostjapan im Jahr 2020. Sci Rep 13, 7524 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34775-8

Zitat herunterladen

Eingegangen: 27. Dezember 2022

Angenommen: 08. Mai 2023

Veröffentlicht: 09. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34775-8

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.